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金属有机骨架材料作为清洁能源应用的平台

1、MOF、MOF复合材料以及MOF衍生物

MOF是一种新型的多孔材料,由金属节点和有机连接体构建而成,由于其晶体结构独特、内表面积大、孔径和化学特性可调控而受到越来越多的关注。一般来说,通过控制合成参数可以调控MOF的结构和性能,如反应原料(金属前体和有机配体)、合成条件(温度、pH值、离子浓度等)以及合成方法(水热法、微波辐射等)。此外,后修饰法也可以起到进一步调控的效果,通常使用有机配体功能化或与二级金属节点结合。


近年来,许多研究者通过将碳、聚合物、酶、石墨烯、金属NPs等多种功能材料与MOF复合,提高MOF性能。MOF复合材料不仅增强了各组分自身性能,同时由于协同效应也呈现出新的理化性质。因此,MOF与功能材料的复合是先进能源技术的重要发展方向。此外,通过热解MOF,可将其转化为多孔碳、金属、金属氧化物、金属硫化物以及多组分化合物,这些都是在能源应用领域有潜力的无机材料。在热解过程中,可以通过改变反应温度、时间和气体类型来控制MOF衍生物的结构和各组分的比例,同时还可调控产物的多种功能。由于继承了MOF的孔结构有序、比表面积大等优点,MOF衍生物与传统方法合成的多孔材料相比,可表现出更优异的性能。此外,通过热解含有氮、硫、硼和磷的MOF,可以得到杂原子掺杂的材料。杂原子通过改变材料的电子结构,提供了更多的催化活性位点。


值得注意的是,纯MOF材料的电导率和化学稳定性还有待提高,相比之下,MOF复合材料及其衍生物可能具有更好的导电性和稳定性。因此,研究者面临的挑战是平衡这些因素,并开发设计出合理的材料,使其具有良好的结构特征,物理和化学特性,以满足先进能源应用的不同需求。

金属有机源

2、氢气和甲烷储存

2.1 物理吸附

氢气作为石油、天然气等传统能源的替代品,受到越来越多的关注。氢可以从多种来源产生,如化石燃料和水(通过核能、风能和太阳能),具有很高的化学能密度(142 MJ/kg;碳燃料47 MJ/kg),并且氢气燃烧的产物仅有水。然而,目前没有大规模的氢气运输基础设施。当下广泛使用的低温液/气态体钢瓶和高压气体钢瓶面临安全(高压、低温)和密度(低体积/重量密度)的技术限制。近年来,由于MOF超大的表面积和孔隙体积以及特殊的结合位点,其在储氢方面的应用也受到了特别的关注。早在2003年,三维立方体结构的MOF-5(Zn4O(BDC)3, BDC = 1, 4-benzene dicarboxylic acid)被开发用于氢气储存,此后,许多MOF相关材料用于氢气储存的研究被报道。


甲烷(CH4)是天然气的主要成分,由于其高辛烷值(RON=107)和低碳含量,长期以来一直被认为是石油的替代燃料。显然,开发安全方便的高容量甲烷储存技术至关重要。传统的多孔材料,如沸石、活性炭等,由于结构和吸附力的可调性有限,吸附性能不理想。近年来,研究者设计了许多策略来提高MOF甲烷储存能力。常见的方法是增强CH4分子与MOF之间的相互作用。通过引入MOF新官能团如甲基、乙基和N等也可以改善它们的吸附性能。


2.2 化学氢气储存

近年来,化学储氢的概念引起了广泛的关注。由于氢是以安全稳定的化学键形式储存的,所以化学储氢材料易于操作且储氢量高。其中,固态和液态储氢材料已经被广泛研究,并有望突破。含氢化合物被限制在MOF的纳米孔内,在温和的条件下脱氢并且产生少量挥发性副产物。此外,通过使用MOF支撑的金属NPs作为化学储氢材料很有实际应用前景。


3、光能的收集与转换

3.1 光催化产氢

光催化水解析出氢气作为化石燃料的替代,是能源研究领域的一个热点。调整MOF结构中有机配体占有蕞高分子轨道,可以蕞大限度地利用太阳能。此外,激发的电子会被提升到一定的位置,如金属节点或有机配体的蕞低未占据分子轨道位置。通过调控由组装单元决定的移动距离和角度,可优化光激发电荷晶体结构的迁移距离。


3.2 光催化二氧化碳还原

二氧化碳的过度排放所导致的严重的全球变暖已经引起了越来越多的关注。光催化CO2合成HCOOH、HCHO、CH3OH、CH4等含碳化工产品,这一策略不但减少和消耗过量CO2而且能源成本低、效率高、可回收性强。光合成一般包括三个步骤:物理吸附(集光)、电荷转移(电子和空穴)、光催化转化和解吸(CO2吸附和转化)。在光催化CO2还原过程中,CO2通常溶解在有机介质中,如乙腈(MeCN)和四氢呋喃(THF)。然而,由于CO2分子的热力学稳定结构和还原反应的吸热过程导致了CO2的转化率较低。因此,开发高效的光催化剂来提高CO2的转化效率很有意义。2011年,通过复合[ReI(CO)3(dcbpy) Cl] (dcbpy = 2,2’-bipyridine-5, 5 'dicarboxylic acid)与UIO- 67用于光催化还原CO2。

3.3 光电转换


太阳能电池,也称为光伏电池,它从自然界阳光中获取能量,并将其转化为有价值的电能。传统太阳能电池材料以晶体硅、砷化镓、碲化镉、铟镓二烯化镓、钙钛矿等为主。由于MOF、MOF复合材料和MOF衍生物集光能力强、非辐射载流子复合率低,有望取代传统的光伏材料。此外,MOF材料可在一定程度上弥补了传统光伏材料的缺点,如,初始安装成本高、回收期长、收益流小、能量转化率低等。


4、电化学能源的转换与储存

4.1 电催化水裂解

燃料电池、金属空气电池、水裂解电解槽、电解槽等有效的能量转换装置主要依赖于三种重要的电化学反应:析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)。然而,这些反应受到刚性O=O双键形成和质子-耦合电子传递动力学的限制。过电位是由电极极化引起的实验电位和热力学理论还原电位的绝对值。一般来说,催化剂被负载在基底制备电极,在相对较低的过电位下克服能垒,降低反应产生的过电位。近年来,MOF、MOF复合材料和MOF衍生物成为了电解水催化剂的研究热点。


4.2 燃料电池

燃料电池是利用燃料和氧化剂将化学能转化为电能的装置,是利用替代能源的有吸引力的选择。在氢燃料电池阳极反应中,氢失电子产生质子,然后电子通过外部电路转移到阴极产生直流电。在质子输送到阴极的过程中,必须通过可渗透的传导膜把化学能转换成电能。因此,燃料电池技术的发展付出了相当大的努力。MOF复合/衍生材料用于催化燃料电池阴极的氧气还原反应(ORR)被广泛研究,特别是MOF衍生的氮掺杂碳材料。此外MOF材料也被广泛设计用于质子传导膜,它们的多孔结构及可设计性展现了在高/低温质子传导的很大潜力。然而,它们的立体物相和晶粒边界使质子传导通道不连续。


4.3 电池

多种电池设备金属-离子电池,金属-空气电池,金属-硫电池虽然工作机制不同,但它们组成相似:发生电机反应的电极(阴极和阳极),帮助离子传输或阻止电子传导的电解质。使用不同的功能材料于这些部件决定着整个器件的性能。近年来,MOF作为电极、电解液和分离材料在锂电池中得到了广泛的应用。


4.4 超级电容器

超级电容器SCs是电池与常规介质电容器的中间体。早在2008年,MOF-5作为模板,碳化合成多孔碳用于双电层SCs电极。近年来,通过利用MOF衍生的碳材料、金属氧化物、金属硫化物及其复合材料,SCs实现了很大的进展。此外,一些导电MOF的出现,克服了大多MOF自身导电性不好的缺陷,直接用于无粘合剂SCs电极材料。


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